El 28 de noviembre, el Barcelona venció 2-1 al PSV con un gol de Piqué y otro de Messi, quien pasó a ser el jugador con más goles con un mismo equipo (106) en esa competición. El 9 de enero de 2012, con casi el 50 % de los votos, volvió a recibir el Balón de Oro y pasó a ser el cuarto jugador en la historia en ganarlo en tres ocasiones, después de Johan Cruyff, Michel Platini y Marco van Basten. Quedó en segundo lugar en la votación del Balón de Oro, lo que terminó su ventaja de cuatro años seguidos sobre Cristiano Ronaldo. En un Clásico de Liga el 23 de abril, fue el eje del juego de su equipo, además de anotar un doblete en el 3-2 del Barcelona. El 30 de abril, le fue concedida la Cruz de Sant Jordi, otorgada por la Generalidad de Cataluña, en reconocimiento a «su fabulosa trayectoria deportiva, psg camisetas que lo ha llevado a ser reconocido como el mejor futbolista de todos los tiempos». El 16 de abril, después de seis años sin anotar en cuartos de final de la Liga de Campeones, convirtió un doblete para el 3-0 frente al Manchester United.
En la final ante el Manchester United el 28 de mayo en el estadio de Wembley, fue determinante en el juego de su equipo, no sólo por su gol, sino también por sus pases, caños y regates. 13/07 La posible marcha de De Gea al Real Madrid hace que el Manchester United esté buscando reforzar su portería. El uniforme de visitante del West Ham United destaca con su elegante color negro con los logos en blanco. Los logos de Nike y del equipo aparecen a la altura del pecho. A partir de ahí, recuperó su mejor forma, posiblemente la mejor de su carrera, mientras que Suárez y Neymar terminaron con la dependencia ofensiva del equipo de su jugador estrella. El 23 de febrero, en octavos de final de la Liga de Campeones 2015-2016, anotó, en los últimos veinte minutos de juego, un gol y un penalti con los que su equipo le ganó 2-0 al Arsenal. En la final de la Copa del Rey el 30 de mayo, Messi anotó un doblete en el 3-1 sobre el Athletic de Bilbao. 2-1 el 16 de abril en la final de la Copa del Rey por el Real Madrid y, el 17 de mayo, perdió la Liga al empatar 1-1 en el último partido ante el Atlético de Madrid.
El 22 de mayo, le dio un pase a Jordi Alba y el Barcelona consiguió su segundo doblete nacional consecutivo al ganar 2-0 en tiempo suplementario la final de la Copa del Rey 2016 contra el Sevilla. El 24 de noviembre, en un partido de Liga de Campeones 2014-2015 contra el APOEL en Chipre, alcanzó con un hat-trick los 74 goles, por lo que pasó a ser el máximo goleador histórico de ese torneo y de la Copa de Europa. El 26, con un gol y asistencia suyos, el Barcelona le ganó 2-0 al Porto la Supercopa de Europa. Desde que volvió de su lesión Kylian está pletórico: salió en el 83′ para marcar un gol y dar una asistencia ante el Niza y saltó al terreno de juego en el 52′ para marcar tres dianas contra el Brujas. El 10 de noviembre, en un partido contra el Betis, sufrió la tercera lesión de la temporada cuando se lastimó el bíceps femoral izquierdo, lo que lo dejó fuera de juego por dos meses. A los anotados con el Barcelona, se agregaron nueve con la selección argentina, por lo que fue, con 82 goles, máximo goleador histórico en una temporada en competiciones oficiales.
Por otra parte, con doce tantos, fue el máximo goleador en la Liga de Campeones, lo que le permitió igualar el récord de Ruud van Nistelrooy de 2002-2003 y pasar a ser, tras Gerd Müller y Jean-Pierre Papin, el tercero en ostentar ese título tres veces consecutivas. Sobre esto, el portero había dicho: «Es fantástico, no muchos pueden decir que hayan jugado tantas veces contra Messi y que no haya encontrado la manera de hacerle gol». Messi, tras errar un penal ante Jaume Doménech, en la misma jugada remató de cabeza y metió el primer gol en el minuto ’49, con lo que igualó los 643 goles de Pelé con el Santos. El 26 de septiembre, en un partido ante Las Palmas, se rompió el ligamento colateral tibial izquierdo, lo que le impidió jugar por casi dos meses. El 19 de mayo, en el último partido de liga del Barcelona, marcó dos goles en el empate 2-2 a domicilio contra el Eibar (sus goles 49 y 50 de la temporada en todas las competiciones).
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